Después de graduarse de la preparatoria, Kroes envió fotografías a la agencia de modelos Paparazzi (Amsterdam). Desde entonces, ha sido portada de revistas como Time, Vogue, Harper's Bazaar o Numéro. Aparece en los catálogos de Victoria's Secret y en sus pasarelas de 2005,2006, 2008, 2009, 2010, 2011. Entre las campañas en las que ha participado se encuentran las de Gucci, Tommy Hilfiger, Valentino y Versace. En agosto de 2005 fue la imagen del Eternity de Calvin Klein y en abril de 2006 firmó un contrato de 3 años con L'Oréal.
En 2005 fue elegida como modelo del año en Vogue.com y compartió la portada de mayo de 2007 con Hilary Rodha, Caroline Trentini, Raquel Zimmermann, Sasha Pivovarova, Agyness Deyn, Coco Rocha, Jessica Stam, Chanel Iman y Lily Donaldson (todas ellas fueron elegidas por la revista como el nuevo grupo de supermodelos).
El año después apareció en el Calendario Pirelli con algunas de estas chicas y ese mismo agosto fue anunciada oficialmente como ángel deVictoria's Secret, en una campaña al lado de Adriana Lima. En noviembre de 2009, debido a un incumplimiento en el contrato con Victoria's Secret, se somete a una dieta. Lo que ocurrió fue que superó el índice de masa corporal establecido por la compañía: 20 
(ella tenía 21.78).
(ella tenía 21.78).
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